À la Comédie-Française, parmi les pièces classiques, il a joué L'Avare de Molière dans le rôle d'Harpagon ou encore dans L'École des femmes ou Les Femmes savantes. Il a également joué des pièces plus récentes, comme celles d'Eugène Labiche, de Georges Feydeau, de Luigi Pirandello ou de Anton Tchekhov.

Sa première apparition au cinéma daterait, selon certaines publications de l'époque, de 1929 dans un film muet de Michel Gorel Bateaux parisiens, mais c'est en 1938 qu'il fait véritablement ses débuts dans La belle revanche de Paul Mesnier. Georges Chamarat remporte un certain succès l'année suivante avec son interprétation d'un vieux garçon distrait dans Le président Haudecoeur. Dès lors, il tourne régulièrement et officie dans une centaine de films dans lesquels il interprète toujours des rôles secondaires et souvent " petit bourgeois " de Province. On le retrouve ainsi en garde champêtre effacé dans L'Assassinat du père Noël (Christian-Jaque, 1941), en chapelain dans Barbe-Bleue (1951) du même réalisateur,en inspecteur intransigeant de grands magasins dans Au bonheur des dames (André Cayatte, 1943), ou en bourgeois tranquille dans Une histoire d'amour (Guy Lefranc, 1951) et Le miroir à deux faces (André Cayatte, 1958). Son personnage a également servi un grand nombre de réalisateurs jusqu'en 1980 : Henri-Georges Clouzot pour Les diaboliques (1954), Jacques Becker pour Les aventures d'Arsène Lupin (1956), Henri Verneuil pour Le grand chef (1958), Michel Deville pour Martin soldat (1966) ou encore Claude Zidi pour L'aile ou la cuisse (1976).

S'il a fait du cinéma, Georges Chamarat est resté fidèle au théâtre où il a joué de nombreuses pièces du répertoire classique ou moderne : L'avare, L’école des femmes, Les femmes savantes, Le voyage de M. Périchon, L'idiot, La puce à l'oreille et bien d'autres encore. Il a également prêté son talent à la télévision dans des téléfilms comme Les créatures du bon Dieu (Jean Laviron, 1966), Graine d'ortie (Yves Allégret, 1972) ou La vie de Marianne (Pierre Cardinal, 1975).

Il participa à de nombreux films avec Fernandel dont il fut le faire-valoir comme dans Le printemps, l'automne et l'amour de Gilles Grangier où il interprétait le pharmacien Bourriol, ou encore dans Mam'zelle Nitouche en adjudant grognon pour tout dire "peau de vache".

Georges Chamarat est également professeur au Centre d'art dramatique de 1948 à 1951 et au Conservatoire national d'art dramatique de 1959 à 1972.

Georges Chamarat fit montre d'un travail d'honnête artisan, tel un Henri Crémieux avec qui il pouvait échanger certains rôles, leurs registres étant assez semblables.

C'était un comédien de second plan, au cinéma s'entend, probe et efficace.