Fils de Abigail (née Redfern) et Nicholas Coulouris, un marchand d'origine grecque. Il a été élevé à la fois à Manchester et à proximité Urmston et a fait ses études à Manchester Grammar School.

Il a étudié à Central School of Speech and Drama de Londres, en compagnie d'autres étudiants, comme Laurence Olivier et Peggy Ashcroft.

il débute au théâtre en 1926 et interprète des pièces (notamment de William Shakespeare) dans son pays natal jusqu'en 1984. Entre 1929 et 1966, il se produit également aux États-Unis, à Broadway. Là, il collabore en particulier à la fin des années 1930 avec Orson Welles, qu'il retrouvera dans son premier film, Citizen Kane (1941). Notons qu'en 1943, il est metteur en scène (expérience restée unique) d'une pièce de Shakespeare, toujours à Broadway.

Installé aux États-Unis de la fin des années 1920 à la fin des années 1940, il débute au cinéma en 1933, dans une adaptation de la pièce The Late Christopher Bean qu'il venait de jouer à Broadway. Son film suivant sort en 1939. Il tournera principalement dans des films américains et britanniques, jusqu'en 1976. par  la télévision, il apparaît dans des téléfilms et des séries, d'abord en 1939 (un téléfilm américain), puis après son retour en Angleterre, de 1955 à 1984.