Pourtant, loin de cette vie bien rangée, Paul est attiré par le milieu artistique, il délaisse sa vocation et à 24 ans, il monte à Paris, doté d'une belle voix, il participe à un radio-crochet qu'il gagne facilement.

Puis trouve un engagement au music-hall comme chorus boy de revue au Trianon. Il présente ensuite un tour de chant dans les cabarets parisiens avec un répertoire de chansons gaillardes au savoureux double sens qui remporte un certain succès. Pierre Dac le remarque et l'emmène en tournée.

Simone Signoret, Vera Clouzot et Paul Meurisse - Dans le film de 1955 : Les Diaboliques.

Mais la Seconde Guerre éclate et Paul est mobilisé en 1939. C’est durant cette période troublée qu’il rencontre Edith Piaf, il devient son compagnon jusqu’en 1942. Il obtient l’autorisation en avril 1940, pour jouer à ses côtés dans la pièce « Le bel indifférent » de Jean Cocteau au théâtre des Bouffes-Parisiens. Et Maurice Cloche lui offre son premier film, « 24 heures de perm' » (1940) qui sort en salles en 1945, où on le voit dans un court extrait de son tour de chant.

Il à aussi l’occasion de jouer aux côtés de la môme dans une comédie dramatique « Montmartre-sur-Seine » (1941) de Georges Lacombe, une histoire d'amour et de jalousies entre quelques couples qui vivent sur la célèbre butte Montmartre.

La paix revenue, il retourne au music-hall et au théâtre jouant « Trois jeunes filles nues » au théâtre Marigny.

Dans l’immédiat d’après guerre, dans une veine policière, on le voit en truand dans le drame « Macadam » (1945), de Marcel Blistène, Mme Rose (Françoise Rosay) tient un hôtel miteux et se livre à la contrebande, Victor (Paul Meurisse) son ancien complice traqué par la police, trouve refuge auprès d'elle, et lui confie une valise remplie de billets de banque, Rose, séduite par la tentation, trahit Victor, qui est arrêté, il parvient à s'échapper avec une seule idée en tête se venger de Rose.

Il endosse le rôle de l’inspecteur de la police Judiciaire dans la trilogie des « Sergil », de Jacques Daroy où dans le premier opus en 1946, il enquête sur trois crimes, aidé deux jolies femmes, Bijou et Nadège (Liliane Bert et Véra Maxime), suivi de « Sergil et le dictateur » (1948) et le dernier volet « Sergil chez les filles » (1951),

Dans un mélodrame romantique « Bethsabée » (1947) de Léonide Moguy, Arabella, (D. Darrieux) une belle femme fatale au passé mouvementé, rejoint son amant, le capitaine Dubreuil (Georges Marchal) au Maroc, elle revoit aussi son ancien compagnon le capitaine Sommerville (Paul Meurisse) le petit ami d’Evelyne (Andrée Clément), la fille du colonel (Jean Murat) qui est amoureux d'Arabella, ce dernier se débarrasse de Dubreuil en l'envoyant à la mort, Evelyne, qui déteste Arabella la tue.

Il joue en co-vedette avec Simone Signoret dans le drame de Maurice Tourneur « Impasse des deux anges » (1948) à la veille de son mariage, le riche Marquis (Marcel Herrand) lui offre un superbe collier de diamants, un voleur, Jean (Paul Meurisse) avec la complicité d’un serveur, pénètre dans la maison avec l'intention de subtiliser le collier, Marianne reconnaît son ancien amant, croyant qu'il vient pour elle, elle l’emmène au Impasse des deux anges, mais ses acolytes pensant qu'il les a joués, les prennent en chasse , au petit jour, Jean se laisse abattre par ses complices et Marianne retourne auprès de son fiancé.

Il est Mordhom un aventurier trafiquant d’armes automatiques en Afrique dans « Fortune carrée » (1954) de Bernard Borderie avec Folco Lulli, Pedro Armendáriz et Fernand Ledoux ; le directeur tyrannique et cruel d’un pensionnat de garçons dans le thriller « Les diaboliques » (1955) d’Henri-Georges Clouzot, son épouse (Véra Clouzot) ne le supporte plus, tout comme Nicole (Simone Signoret) sa maitresse, les deux femmes conspirent pour assassiner leur compagnon, lorsque Paul en faux noyé sortant de la baignoire les yeux révulsés reste la scène plus célèbre du film avec une fin inattendue.

Il est également un abbé inquiétant se livrant à la magie noire sous le règne de Louis XIV en compagnie de Viviane Romance et D. Darrieux dans le film historique « L'affaire des poisons » (1955) d’Henri Decoin ; un ancien résistant dans le huit clos « Marie Octobre » (1958) de Julien Duvivier avec D. Darrieux dans le rôle titre, qui convie les anciens camarades de son mari le chef du réseau Vaillance dans le but de découvrir celui qui la dénoncé à la gestapo, le film réunit Noël Roquevert, Paul Frankeur, Bernard Blier, Lino Ventura, Robert Dalban, Paul Meurisse, un coup de feu retentit le coupable vient d’être abattu Serge Reggiani.

L’avocat de la partie civil maître Éparvier dans « La vérité » (1960) d’Henri-Georges Clouzot, face à Dominique Marceau (Brigitte Bardot), une séduisante jeune femme jugée en cour d'assises pour le meurtre de son ancien amant, Gilbert (Sami Frey) avec Pierre Brasseur l’avocat de la défense.

Robert Hossein crée une atmosphère étouffante dans le thriller « Le jeu de la vérité » (1961), Paul campe un personnage cynique qui sème le trouble au cours d'une soirée mondaine organisée par le romancier Verate (Jean Servais), il annonce qu'à minuit, il rendra public une lettre compromettant l'un des 12 invités, en attendant l'heure l’assemblée se livre à un jeu cruel de la vérité au cours duquel chacun dévoile son caractère.

Pour Georges Lautner, il sera l'inoubliable Commandant Théobald Dromard, l’officier des services secrets français à l’humour caustique dans la trilogie d’espionnage du monocle, premier volet en 1961 « Le monocle noir » suivi de « L'œil du monocle » (1962) et « Le monocle rit jaune » (1964) trois comédies d’espionnage qui parodient le personnage de James Bond qui sort en même temps sur les écrans.

Dans une série de comédies aux titres assez loufoques, il est Mr Armand, un ancien truand apparemment rangé qui élève des petits oiseaux dans « Du mouron pour les petits oiseaux » (1962) de Marcel Carné avec entre autres Dany Saval, Suzy Delair, Roland Lesaffre et Jean Richard ; un escroc de haut vol qui engage deux truands minables (Bernard Blier et Jean Lefebvre) pour l'aider dans sa prochaine escroquerie, arnaquer Riméro (Michel Serrault) un industriel naïf dans « Quand passent les faisans » (1965) d'Edouard Molinaro ; un chef de bande face à son rival Monsieur K (Bernard Blier) dans « Le cri du cormoran le soir au-dessus des jonques » (1970) de Michel Audiard.

Pour son dernier film « Le gitan » (1975) de José Giovanni, il campe un voleur de grande classe, qui mène un train de vie confortable, un habile perceur de coffres qui n’a jamais été condamné mais un jour il rencontre le Gitan (Alain Delon) un redoutable gangster, les deux hommes ignore que le commissaire Blot (Marcel Bozzuffi) est sur leur trace.

Excellent acteur, il excella dans tous les registres avec une personnalité à l’élégance et une diction raffinée, il fut tour à tour, ironique, inquiétant pince sans rire, mais son aspect ténébreux à séduit un large public, il fut aussi un comédien de tout premier plan au théâtre. En 1956, il est pensionnaire de la Comédie-Française, mais doit quitter la Troupe de Molière lorsqu'il refuse de signer son contrat de sociétaire. C’est d’ailleurs à sa sortie de scène de « Mon père avait raison » de Sacha Guitry, où il joue à la fois le père et le fils, qu’il est victime d'une crise cardiaque qui lui sera fatale le 19 janvier 1979 à l’âge de 66 ans.

L’acteur fut marié successivement avec les actrices: Michèle Alfa de 1942 à 1946, suivi de Micheline Cheirel de 1951 à 1955 et une troisième union avec Micheline Gary de 1960 jusqu’au décès de Paul en 1979.