Il est Roméo dans le Roméo et Juliette de Castellani (id.), s'étoffe dans Une fille comme ça (H. Cornelius, 1955) et Trois Hommes dans un bateau (Three Men in a Boat, K. Annakin, 1956). Son personnage d'arriviste cynique des Chemins de la haute ville (J. Clayton, 1958) lui assure une promotion soudaine, d'autant plus que ce film annonce le courant novateur du Free Cinema. On le voit ensuite personnifier le colonel William Travis dans Alamo (J. Wayne, 1960) et tenir les premiers rôles dans la Vénus au vison (D. Mann, id.), la Patrouille égarée (L. Norman, 1961), Été et Fumées (P. Glenville, 1962), la Rue chaude (E. Dmytryk, id.), Un crime dans la tête (J. Frankenheimer, id.), Citoyen de nulle part (J. Sturges, 1963), le Deuxième Homme (C. Reed, id.), l'Ange pervers (K. Hughes, 1964), Darling (J. Schlesinger, 1965), Maldonne pour un espion (A. Mann, 1968 ; film complété par Harvey lui-même), Wusa (S. Rosenberg, 1970). L. Harvey joue également dans deux films qu'il signe en tant que réalisateur : la Cérémonie (The Ceremony, 1963) et Welcome to Arrow Beach (1974).