Scénariste, il écrit pour Pierre Chevalier le scénario de Vous pigez (1956), et pour son ami Pierre Kast ceux du Bel Âge (1958) et de Vacances portugaises (1962). Excellent comédien, il apparaît dans Orphée (1949) de Jean Cocteau, le Coup du berger (1956) et Out One (1970) de Jacques Rivette, l'Immortelle (1960) et le Jeu avec le feu (1975) d'Alain Robbe-Grillet, Je t'aime, je t'aime (1968) d'Alain Resnais, l'Amour, c'est gai, l'amour, c'est triste (1968) de Jean-Daniel Pollet, le Voyou (1970) de Claude Lelouch, la Dérobade (1979) de Daniel Duval, et Location (1979) de Noël Simsolo.

Réalisateur de courts métrages ironiques et raffinés, il signe Bonjour Monsieur la Bruyère (1957), l'Œil du maître (1957) et les Surmenés (1958). Il illustre ensuite avec élégance une certaine tendance de la Nouvelle Vague en signant de jolies comédies libertines interprétées par son épouse Françoise Brion, l'Eau à la bouche (1959, musique de Serge Gainsbourg) et le Cœur Battant (1962), qu'il enchaîne avec un film politique sur l'OAS, la Dénonciation (1962), avant de réaliser une œuvre moderne, ambitieuse et passionnante, le Viol (1967).

Un mélodrame, la Maison des Bories (1970), lui fait connaître un grand succès public, après lequel il tourne encore l'Homme au cerveau greffé (1972) et la Femme fatale (1974), avant de réaliser Nick chasseur de têtes (1987) pour la télévision.

Membre fondateur de la Société des réalisateurs de films (SRF) et de la Quinzaine des réalisateurs du Festival de Cannes, Jacques Doniol-Valcroze est également l'auteur de deux romans, les Portes du baptistère (1955) et les Fiancées de l'Empire (1981).