Chroniqueur cinématographique dans différents journaux, Gréville est sollicité par l'un d'entre eux, Vu, pour réaliser un film publicitaire. Ce sera Un grand illustré moderne (1927), premier d'une série de courts métrages de commande et d'avant-garde tournés à la fin des années vingt et au début des années trente. Interprète d’Un coup de dés (1929) de Pierre Chenal, et de Sous les toits de Paris (1931) de René Clair, il réalise en 1931 son premier long métrage, le Train des suicidés. Le public chahute cette œuvre qui mélange rêve et réalité, passé et présent et offre, en contrepoint musical, la Marche funèbre de Chopin et la Danse macabre de Saint-Saëns arrangées sur un rythme de jazz. La carrière du jeune cinéaste débute — et se poursuivra — ainsi sous le signe de la marginalité, qu'il s'agisse de son inspiration et de son style, influencés par le surréalisme et l'expressionnisme, ou de ses thèmes de prédilection, le confinement, la claustration et surtout l'érotisme décliné sous tous ses aspects, le désir exacerbé ou refoulé, la passion dévorante et criminelle, le voyeurisme, la nymphomanie, l'exhibitionnisme, etc.

De sa filmographie d'une trentaine de titres, se détachent certains films comme Remous (1933), un drame de l'impuissance sexuelle, et Marchand d'amour (1935), une évocation cruelle du milieu cinématographique. Tout aussi intéressants sont ses films réalisés en Angleterre, Brief Ecstasy (1937) et Secret lives (1938), deux drames passionnels suivis de Noose (1948), un film noir.

Menaces (1939), qui évoque l’angoisse que la guerre imminente fait peser sur un groupe d'individus confinés dans un hôtel, Pour une nuit d'amour (1946), adapté d’une nouvelle de Zola, le Diable souffle (1947), le Port du désir (1954), l'Île du bout du monde (1958), les Menteurs (1961) et l'Accident (1962) sont des œuvres inégales mais riches en temps forts où l'univers de Gréville évoque à plus d’une reprise celui de Luis Buñuel et, plus encore, d'Erich von Stroheim auquel il a voué une admiration sans bornes et qu'il a dirigé dans Mademoiselle Docteur (1937), Menaces et l'Envers du paradis (1953).