Parallèlement à cela, elle fait du « vrai » théâtre, sur Broadway, avec plusieurs comédiens débutants, dont le fameux James Dean, et gagne un prix en 1953 (Theater World Award) pour la qualité de ses interprétations. En 1955, alors âgée de 22 ans, elle entre de plein fouet dans le septième art. Elle tourne aux côtés de Gary Cooper et de Rod Steiger dans « Condamné au silence » (« The Court Martial of Billy Mitchell ») du cinéaste Otto Preminger. Étant la seule femme du film, et n'étant certainement pas dépourvue de charme, elle se fait rapidement remarquer.

Elle tourne encore au cinéma dans « La revanche du sicilien » (« Johnny Cool », 1962) avec Sammy Davis Jr., Telly Savalas et Henry Silva, ainsi que dans « Mercredi soir neuf heures » (« Who's been sleeping in my bed? », 1963) aux côtés de Dean Martin et de son amie Carol Burnett. Elle reste aussi fidèle à la télévision en participant à plusieurs séries populaires, dont « Alfred Hitchcock Presents » (1958), « Thriller : Masquerade » (1961), « The Twilight Zone » (l'émission « Two » avec Charles Bronson, en 1961) et « Les Incorruptibles » (« The Untouchables ») avec Robert Stack, en 1961, émission qui lui vaut d'ailleurs sa première d'une série de dix nominations aux Emmy Awards.

Elle tourne en 1962 son premier téléfilm, « Mr. Lucifer », une comédie noire où elle interprète la secrétaire du Diable, et où le Diable est interprété par... Fred Astaire ! Elle joue par la suite le rôle principal du télé-théâtre « The Spiral Staircase » (1962) avec à ses côtés Eddie Albert et Gig Young, ce dernier étant son mari depuis 1957. Elle multiplie ses apparitions à la télévision en participant aux séries « Rawhide » (avec Clint Eastwood, en 1963), « Burke's Law » (1963) et « 77 Sunset Strip » (1964). Ayant quitté l'acteur Gig Young, avec qui elle vivait une relation plutôt tumultueuse depuis quelques années, pour se marier avec le réalisateur William Asher, Elizabeth Montgomery décide de s'associer avec son nouveau mari et tourne en 1963 un pilote de la future série « Ma sorcière bien-aimée » (« Bewitched »). L'émission est présentée à l'automne et obtient un tel succès que les deux associés décident d'en faire une série hebdomadaire. La belle aventure de Samantha, la sorcière bien-aimée de tous, débutera officiellement en septembre 1964, et ne prendra fin que huit ans plus tard, au printemps 1972.

Le feuilleton deviendra une véritable série culte, et Elizabeth Montgomery sera nominée cinq fois de suite aux Emmy Awards, entre 1965 et 1970. Les autres artisans de la série le seront aussi à plusieurs reprises, et les acteurs, dont Dick York (Jean-Pierre), la grande Agnes Moorehead (dans le rôle de la vilaine Endora) et Marion Lorne (dans celui de la charmante Tante Clara) ont fait ici un merveilleux travail digne de mention. « Ma sorcière bien-aimée » est une série amusante, intelligente, et attachante. Elizabeth Montgomery deviendra alors l'une des actrices les plus populaires des années soixante, et ce partout dans le monde.

Après la fin de cette populaire et longue série, en 1972, Elizabeth Montgomery change de registre et tente de faire oublier Samantha. Elle devient alors la reine des téléfilms, et elle en tourne au moins un par année. Elle débute avec le suspense « Qui a tué Susan? » (« The victim ») en 1972. Elle divorce de William Asher (de qui elle a eu ses trois enfants : deux fils, Robert et William Junior, et une fille, Rebecca) et s'installe avec l'acteur Robert Foxworth, qu'elle rencontre en 1973 lors du tournage du film « Marquée par le destin » (« Mrs Sundance »). En 1974, elle renoue avec le succès dans le premier film qui traite avec sensibilité du grave sujet du viol des femmes, « Une affaire de viol » (« A Case of Rape »). Elle est nominée une septième fois aux Emmy Awards, grâce à ce rôle. Ce film a d'ailleurs eu un réel impact sur la société américaine. Le fait de voir ainsi la douce et gentille Samantha se faire violer en a alors choqué et réveillé plus d'un... et le film a pu ainsi contribuer à faire tomber quelques préjugés sur ce sujet encore tabou en 1974.

Elizabeth Montgomery poursuit dans sa lancée avec « La légende de Lizzie Borden » (« The Legend of Lizzie Borden ») en 1975, l'un des plus grands rôles de cette actrice (et elle y héritera d'une huitième nomination aux Emmy Awards). Une légende qui n'en est pas une en fait, puisque Lizzie Borden a réellement existé, et ce film raconte l'histoire véridique de cette femme froide et sinistre qui a été accusée en 1892, à tort ou à raison, d'avoir assassiné sauvagement ses parents à coups de hache. Dans ce cas-ci, le principe est simple : Madame Borden est devenue aux États-Unis ce qu'est devenue la belle-mère marâtre de la petite Aurore l'enfant martyre au Québec, soit un personnage noir surgi des structures mentales profondes de la collectivité et élevé au niveau du mythe. Ce film a eu un vif succès, et c'est normal, puisqu'il est efficient. La mise en scène est sobre et solide, la photographie soigée, et le jeu d'Elizabeth Montgomery est retenu et efficace. Fritz Weaver, Katherine Helmond et Fionnuala Flanagan complètent la distribution de cette production.

Suivront les films « Dark Victory » (1976) avec Anthony Hopkins, pour lequel elle sera nominée une neuvième fois, « A Killing Affair » (1977) aux côtés du fameux O. J. Simpson, et « The Awakening Land » (1978), une mini-série de huit heures pour laquelle Elizabeth obtiendra sa dixième et dernière nomination aux Emmy Awards sans jamais gagner la fameuse statuette. Idem aux Golden Globes Awards d'ailleurs, où l'actrice sera nominée quatre fois pour son rôle de Samantha (en 1964, 1966, 1968 et 1970), mais où la chance ne sera pas encore au rendez-vous. Qu'importe les prix, elle poursuit son chemin et tourne ensuite l'excellent film « Violence dans la ville » (« Act of Violence ») et la production « Jennifer: A Woman Story », tous deux en 1979. « Belle Star » (1980), « La vie est un cirque » (« When the circus came to town », 1981, où elle affronte Christopher Plummer et Eileen Brennan), « The Rules of Marriage » (1982, avec Elliot Gould comme partenaire), « Pièces à conviction » (« Missing Pieces », 1983) et « Emma » (« Second Sight », 1984) suivront, avec un bon succès.

Elizabeth Montgomery décide en 1985 d'être moins « gentille » dans ses films, et elle devient l'abominable infirmière en chef d'une pension pour personnes âgées qui assassine les résidents ! Le film en question, « Amos », obtient un grand succès, et Elizabeth fait face ici à d'autres comédiens chevronnés, dont Kirk Douglas, Dorothy McGuire et Pat Morita. Elle tourne l'année suivante (1986) à nouveau avec Dorothy McGuire dans « Between the Darkness and the Dawn » et décide de prendre un temps d'arrêt.

Elle se lance alors dans la narration de divers documentaires, dont « Coverup: Behind the Iran-Contra Affair » (1988) et « The Panama Deception » (1989), tout deux gagnants de l'Oscar du meilleur documentaire de leur année respective. Elle prend aussi des positions sociales importantes, ce que peu d'acteurs américains peuvent se vanter d'avoir fait jusqu'à présent. Notons ici, entre autres, la défense des droits des femmes, des gays et des lesbiennes, des minorités ethniques. Elle ira même jusqu'à défiler, en 1992, à la parade de la fierté gay de Los Angeles, avec son ami l'acteur Dick Sargent (lui qui vient incidemment de faire sa sortie du placard), afin d'exposer à tous ses convictions sociales libérales.

Elizabeth Montgomery retourne aux téléfilms en 1990 avec « Tendre Choo » (« Face to Face »), qu'elle tourne en Afrique pendant plusieurs mois avec son conjoint Robert Foxworth. Elle tourne par la suite « Les péchés d'une mère » (« Sins of the mother », 1991, avec Dale Midkiff dans le rôle de son fils), « État de peur » (« With Murder in Mind », 1992, pour une troisième fois avec Robert Foxworth), « Black Widow Murder: The Blanche Tyler Moore Story » (1993), « The Corpse as a Familiar Face » (1994) et un ultime film en 1995, « Deadline for Murder », sur la vie de la journaliste-criminologiste Edna Buchanan, gagnante du Prix Pulitzer.

Elizabeth Montgomery décède d'un cancer foudroyant le 18 mai 1995, à l'âge de 62 ans, à peine cinq semaines après avoir appris la nouvelle de sa maladie. Se sachant condamnée, elle épouse Robert Foxworth, son conjoint des 22 dernières années, sur son lit de mort. Adorée de toute une génération, elle fut sans contredit l'une des plus grandes dames de la télévision américaine des années cinquante à aujourd'hui. Une actrice hors pair.

Biographie écrite par Donald Jr. Bilodeau.